vielleicht hast du noch dateien im volumespeicher, also die nix mit der mediathek oder itunes zu tun haben, die du mal irgendwann übern arbeitsplatz bei nem kumpel oder so drauf gemacht hast.
oder aber du löscht zwar die filme vom ipod, hast sie aber noch in der mediathek mit häckchen versehen und folglich will itunes sie bei einer synchronisation wieder draufmachen, somit hast du keinen speicher gewonnen.

wie hasst du dann die filme aufn pod bekommen?
ansonsten weiß ich nicht mehr weiter. schau höchstens nochmal ob du vielleicht zuviele videopodcasts hast (z.b. discovery-channel frisst bei 60, 70 folgen 2, 3 gb) und schau nochmal im arbeitsplatz ob du irgendwas auf den pod gehauen hast ohne itunes...quasi den pod als wechseldatenträger gebraucht hast.