Naja in der Mediathek hast du ja angeblich so und so viele Titel - dann gehst du links auf deinen iPod und Synchronisierst den und dann willst du nur einen Teil der Lieder haben? Sehe ich das richtig?
Wenn ja, dann hast du aber auch ausgewählt, das du die ganze Mediathek synchronisieren willst, oder?
Ansonsten würde ich nochmal schauen, ob du nicht nach dem Einfügen der Lieder in iTunes, die Lieder in einen anderen Ordner geschoben hast, denn dann würde der Pfad nicht mehr passen, sprich iTunes könnte sie dann nicht mehr wiedergeben und somit auch nicht auf den iPod synchronisieren.

Erkenne zwar nicht was da auf dem Bild zu sehen ist, aber wenn du sagst das da ein Ausrufezeichen davor gesetzt wird, ist die Sache klar.
Undzwar das zweite was ich gesagt habe! Du hast wohl die Lieder in iTunes geholt und danach die Lieder verschoben.
Was du machen kannst, ist die Lieder mit dem Ausrufezeichen zu löschen und neu hinzuzufügen.

Wie iSpeedphone schon gesagt hat: Die Lieder mit dem gelben Ausrufezeichen sind nicht mehr an der Stelle , wo sie waren als du sie in die iTunes Mediathek übernommen hast. iTunes speichert standartmäßig nur den Pfad zu den Titeln , nicht die Titel selbst ! Wenn du das willst , musst du das unter "Einstellungen / Erweitert / Beim hinzufügen zur Mediathek Titel ... kopieren" einstellen - dann kannst du nachträglich die Originale jederzeit verschieben. Kostet dann aber den doppelten Speicherplatz.
Entweder ziehst du sie nochmal in iTunes rein oder du machst mal einen Doppelklick auf solch einen Titel ! Dann sollte dir iTunes sagen , das das Original nicht gefunden wurde und du kannst nach dem neuen Pfad suchen. Das müsstest du aber für jeden Titel machen - da geht neu reinziehen schneller !