öhhhm - in der Mediathek den gewünschten Film mit rechts anklicken und dann auf "Löschen" gehen ? Wahlweise auch den Film markieren und die "Entfernen" Taste drücken ?
Nur noch zum Verständniss - auch wenn du die Originaldateien löschst , bleiben die Verweise darauf in iTunes stehen !

Ahh , Moment ! Das ist wahrscheinlich nur ein Verständnissfehler !
In welchem Fenster versuchst du das ? In dem Fenster vom iPod (wenn du in iTunes Links auf deinen iPod geklickt hast und dann den Reiter "Filme") ? Da geht das auch nicht , in dem Fenster kannst du nur anwählen , welche der Filme , die sich in deiner Mediathek befinden (!!!) du auf den iPod synchronisieren willst !
Zum Löschen musst du in der eigentlichen Mediathek (in iTunes links oben) auf "Filme" gehen und diese dort löschen ! Dann "verschwinden" sie auch in dem Fenster für den iPod !

Na ja , das ist einfach nur die Art , wie iTunes arbeitet (und das richtig gut , wenn man es verstanden hat). iTunes ist es völlig Wurst , ob du die Originaldateien löschst da iTunes nur mit Verweisen auf diese Dateien arbeitet. Ist einfach eine sehr sichere Art und Weise , da so iTunes eben nicht in deinen Dateien rumbasteln kann und will ... Nach knapp 10 Jahren iTunes und viel Erfahrung mit angeblich "viel einfacheren und intuitiveren" Programmen kann ich nur sagen: Wenn man gewillt ist , sich ein wenig einzuarbeiten wird man feststellen , das es von Leuten aus der Praxis heraus entwickelt wurde. Bei einer kleinen Mediensammlung erschließt sich das vielleicht nicht sofort - aber sobald die Datenmengen in Richtung "unüberschaubar" gehen , sieht man die ganzen Vorzüge dieser Art der Verwaltung !

Puuuh , die Benachrichtigung lässt sich irgendwo im Profil einstellen - frag mich aber nicht wo ...

EDIT: Um mal bei deinem Beispiel zu bleiben... Angenommen , du hast eine gut gepflegte Mediathek - und plötzlich verschiebst du - warum auch immer - aus Versehen ein paar Filme in einen anderen Ordner. So wie du dir das vorstellst , wären die dann plötzlich weg. In iTunes wird dir so aber angezeigt , das die Originaldateien nicht mehr da sind , wo sie zum Zeitpunkt der Verknüpfung waren , du merkst also gleich das da was nicht stimmt. Andersrum kannst du ja auch in dem Ordner Filme haben , die du - auch wieder warum auch immer - nicht in der Mediathek haben willst. Würde dir iTunes immer alles anzeigen , was in dem Ordner ist , so müsstest du diese Filme woandershin verschieben.