Um dem Beitrag von MATExA Nachdruck zu verleihen ... wenn Du diesen Ordner änderst gibst Du vor, wo iTunes fortan Musik aus dem iTunes Store speichert - nicht aber, wo iTunes danach suchen soll.

Der Pfad wird einzig und allein beim Import der Musik in die Mediathek festgelegt. Verschiebt man die Musik danach bleibt einem nichts anderes übrig als die Musik aus der Mediathek zu löschen und neu zu importieren (das hat nichts mit dem rippen evtl. CDs zu tun!). Einzige andere Möglichkeit: Jeden einzelnen Song der verschoben wurde anspielen und neuen Pfad wählen. Jeden einzelnen Song!

iTunes setzt halt einfach nur Pfade wie Windows Verknüpfungen zu Programmen oder Dokumenten setzen kann. Verschiebst Du das Original, stimmt der Pfad nicht mehr und das Dokument kann nicht mehr gefunden werden. Das ist kein iTunes-Problem, sondern eins der Anwender.